近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院核能安全所科研人員在鉛基堆燃料包殼合金與液態(tài)鉛鉍共晶合金（LBE）冷卻劑的腐蝕相容性研究方面取得了系列進(jìn)展，相關(guān)成果發(fā)表在國際核材料領(lǐng)域知名期刊Journal of Nuclear Materials上。

鐵素體/馬氏體（F/M）鋼是鉛基堆燃料包殼的重要候選結(jié)構(gòu)材料，但在高溫液態(tài)LBE中易發(fā)生腐蝕。調(diào)控LBE中的溶解氧有助于在F/M鋼表面形成保護(hù)性氧化層，有效減緩腐蝕速率，但提升材料本身的耐腐蝕性仍至關(guān)重要。由于LBE腐蝕實(shí)驗(yàn)周期長、成本高，傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)法在機(jī)理揭示與材料篩選中存在局限性，亟需構(gòu)建高效、精準(zhǔn)且具可解釋性的預(yù)測模型，以加速材料設(shè)計(jì)與性能評估。

為深入理解腐蝕機(jī)制與提升材料性能，針對上述問題，研究團(tuán)隊(duì)從原子尺度建模與數(shù)據(jù)驅(qū)動預(yù)測兩方面開展了系統(tǒng)研究。

在第一性原理研究方面，研究人員采用基于密度泛函理論（DFT）的第一性原理計(jì)算，系統(tǒng)研究了不同Cr濃度的Fe_3-xCr_xO₄氧化層結(jié)構(gòu)中的空位形成與遷移行為，并分析了Pb和Bi對其耐腐蝕性能的影響。結(jié)果表明，富Cr的Fe-Cr尖晶石層相較于Fe₃O₄氧化層具有更高的空位形成能和擴(kuò)散能壘，使得Fe、Cr和O等原子在這類氧化層中的擴(kuò)散更為困難，進(jìn)而表現(xiàn)出對LBE腐蝕更強(qiáng)的抑制作用。該研究從原子尺度揭示了Cr元素在提升氧化層抗腐蝕性能中的關(guān)鍵作用，為開發(fā)高性能耐鉛鉍腐蝕材料提供了理論支撐和設(shè)計(jì)依據(jù)。該論文第一作者是核能安全研究所博士后Ahmed Shahboub，通訊作者為鄭明杰研究員，并得到國家自然科學(xué)基金企業(yè)創(chuàng)新聯(lián)合基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和中國科學(xué)院合肥科學(xué)中心協(xié)同創(chuàng)新計(jì)劃等項(xiàng)目的共同資助。

在數(shù)據(jù)驅(qū)動建模方面，研究人員提出了一種可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）模型，用于預(yù)測F/M鋼在靜態(tài)LBE環(huán)境中的氧化腐蝕行為，并建立了合金成分、測試條件與氧化膜厚度之間的定量關(guān)聯(lián)。通過算法比較與特征篩選，構(gòu)建了包含9個關(guān)鍵特征的梯度提升回歸（GBR）模型。為增強(qiáng)模型的可解釋性，研究引入SHAP方法，量化重要特征的獨(dú)立貢獻(xiàn)及其非線性交互效應(yīng)，明確了Mo、Cr和Si等關(guān)鍵元素的最佳含量范圍，并據(jù)此提出多元素協(xié)同優(yōu)化策略，為合金設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)依據(jù)。該研究為液態(tài)金屬腐蝕行為預(yù)測與抗氧化合金設(shè)計(jì)提供了新思路，突破了傳統(tǒng)模型在處理非線性復(fù)雜關(guān)系和機(jī)器學(xué)習(xí)模型在解釋性方面的局限。論文第一作者為核能安全所博士研究生鄧呈敏，通訊作者為鄭明杰研究員和上海大學(xué)熊杰助理研究員。該研究得到了國家自然科學(xué)基金企業(yè)創(chuàng)新聯(lián)合基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)等項(xiàng)目的資助。

文章鏈接:

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155592;

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2025.155998.

圖-1 氧化物結(jié)構(gòu)：(a) Fe₃O₄、(b) Fe_2.5Cr_0.5O₄、(c) Fe₂CrO₄和 (d) FeCr₂O₄

圖-2 Pb和Bi原子在(a) Fe₃O₄、(b) Fe_2.5Cr_0.5O₄、(c) Fe₂CrO₄和(d) FeCr₂O₄中電荷密度差分分布。

圖-3 GBR模型的預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值的對比結(jié)果

圖-4 SHAP分析中對F/M鋼在LBE中氧化腐蝕行為影響最大的前六個特征及其獨(dú)立貢獻(xiàn)